我国科学技术大学化学与资料科学学院、合肥微标准物质科学国家研讨中心梁好均（已故）教授课题组的姚东宝特任副研讨员等人仿照自然界中分子的仿制和拼装进程，使用可编程DNA催拼装网络调控纳米粒子拼装途径，构建了一种可完成纳米粒子自仿制与超晶格精准构筑的自仿制体系。相关效果以“Programming of Supercrystals Using Replicable DNA-Functionalized Colloids”为题，近来在线发表于世界学术期刊《德国应用化学》（Angewandte Chemie）。

  信息的自我仿制是自然界的一个要害特征。自仿制体系的开展对生命来源的研讨具有极端重大意义。受生物体系中DNA天然仿制进程的启示，现在现已报导了一些能轻松完成自我仿制的人工DNA纳米结构。但是，怎么使用自仿制DNA纳米结构进一步构建可生产大规模三维有序纳米资料的杂乱组成体系是一个挑战性难题。

  近年来，DNA功用化金纳米粒子（DNA-AuNP）装范畴在自下而上组成三维有序超晶格纳米资料方面获得了很大发展。DNA-AuNP兼具无机纳米粒子内核的光学特性和外层DNA的生物特性及可编程性，被看作一种可编程原子等价物（programmable atom equivalents, PAEs）。PAEs间可经过外表粘性结尾间相互作用构成非共价衔接（“DNA键”）进行拼装，经热退火处理或许恒温DNA催拼装网络调控可构成有序的三维超晶格。因而，PAEs是构建能够产生三维有序超晶格的自仿制纳米拼装体系的抱负基元。

  根据课题组在PAE超晶格恒温催拼装方面获得的作业发展基础上（PNAS 2020, 117, 5617；PNAS 2023, 120, e2219034120），作者经过精准规划可编程DNA链替换催拼装网络调控PAE拼装途径，构建了一种可完成PAE仿制与超晶格拼装的自仿制体系（图1）。该体系由包括非活性PAE种子和引发链Trigger的模板体系和包括非活性PAE仿制体和燃料链Fuel的催拼装体系两部分所组成。其间，引发链Trigger和燃料链Fuel结尾带着仿制信息（粘性结尾序列）。在反响体系中参加引发链，可与非活性PAE种子外表反响位点（toehold）结合后产生DNA链替换反响，使其改变为带着粘性结尾的活性种子，并释放出催组剂Catassembler。经过可编程DNA催拼装网络的精准调控，在很多非活性PAE仿制体外表能够逐步生成与PAE种子外表相同的粘性结尾，以此来完成PAE种子的仿制扩增，PAE仿制体间可进一步拼装构成有序的超晶格。经过调理PAE种子与仿制体的摩尔比，能够轻松又有效地操控PAE模板的仿制功率与超晶格的晶体质量。此外，作者证明了该PAE仿制体系在反响进程中具有精准辨认模板体系信息（Catassembler）传递正确性的一起才能（图2）。

  图2 DNA链替换催拼装网络调控的单组分PAE自仿制体系的小角X射线散射及扫描电镜表征成果。

  根据这种PAE自仿制战略，作者进一步构建了能构成体心立方以及氯化铯型超晶格的双组分PAE自仿制体系。经过将PAE的内核由金纳米粒子替换为活性蛋白酶，作者完成了蛋白酶PAE的仿制扩增以及蛋白酶超晶格的构筑。此外，以少数PAE超晶格作为初始仿制模板，作者完成了不同晶体对称性的PAE超晶格之间的相态改变调控以及对改变后生成超晶格结构的扩增。该作业报导的DNA催拼装网络调控PAE仿制和三维超晶格构筑战略不只成功仿照了自然界中分子的仿制和拼装进程，一起向制作杂乱可编程自仿制大规模三维胶体超晶格资料迈出了重要一步。

  我国科学技术大学梁好均教授课题组的博士研讨生孙小云以及上海光源的滑副研讨员为本论文的一起榜首作者，我国科学技术大学姚东宝特任副研讨员为本论文的通讯作者。该研讨作业得到了国家自然科学基金委员会、合肥微标准物质科学国家研讨中心、我国科学技术大学的赞助。